TỔNG HỢP XÚC TÁC ĐA KIM LOẠI KÍCH THƯỚC NANO CHỨA Pt, Ce, Cu TRÊN CHẤT MANG ĐỂ OXI HÓA HOÀN TOÀN HYDROCACBON VÀ CO' TRONG KHÍ THẢI ĐỘNG CƠ DIESEL

1

MỞ ĐẦU

1. Tính cấp thiết của luận án

Đứng trước thách thức về vấn đề ô nhiễm môi trường do khí thải

của phương tiện giao thông ngày càng nghiêm trọng, những qui định

về giảm phát thải khí ô nhiễm trong ngành giao thông vận tải ngày

càng trở nên khắt khe. Tiêu chuẩn khí thải động cơ Euro V và Euro VI

đã được áp dụng tại các nước phát triển trên thế giới. Các nước đang

phát triển cũng đã xây dựng lộ trình để áp dụng các tiêu chuẩn này

trong những năm tới. Không nằm ngoài xu hướng thế giới, trong

những năm gần đây, Việt Nam đã tích cực tham gia cùng cộng đồng

thế giới trong vấn đề chống phát thải gây ô nhiễm môi trường từ

phương tiện giao thông. Theo lộ trình kiểm soát phát thải giao thông đã

được phê duyệt, đến năm 2017, Việt Nam bắt đầu áp dụng tiêu chuẩn

Euro 4 cho khí thải động cơ. Khi đó, mọi phương tiện giao thông được

nhập khẩu và trong nước đều phải có bộ xử lý khí thải. Vì vậy, nhu cầu

thực hiện các hướng nghiên cứu liên quan đến chế tạo, lắp đặt và thử

nghiệm hệ thống xử lý khí thải trong động cơ diesel đang rất cấp thiết.

Hệ thống xử lý khí thải trong động cơ diesel gồm 3 bộ phận chính

là bộ xúc tác oxi hóa DOC (Diesel Oxidation Catalyst), bộ xúc tác khử

chọn lọc SCR (Selective Catalytic Reduction) và bộ lọc DPF (Diesel

Particulate Filter). Trong đó, bộ xúc tác DOC có nhiệm vụ oxi hoá

hoàn toàn CO và hydrocacbon thành CO2 và nước, bộ xúc tác SCR có

nhiệm vụ khử NOx thành N2, bộ DPF có nhiệm vụ lọc các hạt muội

PM (Particulate Matter).

Trong số các thành phần khí thải nêu trên, các thành phần gây nguy

hại trực tiếp đến sức khỏe con người là hydrocacbon và CO. Vì vậy,

xúc tác có hoạt tính cao, có khả năng oxi hóa hoàn toàn CO và

hydrocarbon thành CO2 và nước đóng vai trò quan trọng trong hệ

thống xử lý khí thải động cơ diesel. Bên cạnh đó, các kỹ thuật phủ xúc

tác lên khung gốm (monolith) đảm bảo đạt độ bám dính tốt, phù hợp

với điều kiện làm việc khắc nghiệt, có tuổi thọ cao cũng đóng vai trò

rất quan trọng. Các hệ xúc tác đa kim loại được ứng dụng cho mục

đích này là xúc tác kim loại quý và các oxit kim loại mang trên chất

mang, bổ sung các chất xúc tiến. Để hệ thống xử lý khí thải hoạt động

hiệu quả, việc phân tán pha hoạt động đồng đều trên chất mang và chất

nền, ở kích thước hạt cỡ nano mét đóng vai trò quyết định.

2

2. Mục đích của luận án

Nghiên cứu tổng hợp xúc tác đa kim loại cấu trúc nano có hoạt tính

cao trong phản ứng oxi hóa CO và hydocacbon, có khả năng ứng dụng

trong quá trình xử lý khí thải trên động cơ diezel.

Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình oxi hóa hoàn toàn

CO và hydocacbon trên xúc tác nano để hiểu rõ về vai trò của cấu trúc

nano đối với việc tăng hiệu quả làm việc của xúc tác.

3. Nội dung nghiên cứu của luận án

- Phương pháp làm bền chất mang nhôm oxit hoạt tính bởi các oxit

của La2O3 và SiO2.

- Tổng hợp, đặc trưng các chất xúc tác trên cơ sở các kim loại quý và

các oxit kim loại, phân tán ở kích cỡ nano trên chất mang đã được bền

nhiệt, ứng dụng cho phản ứng oxi hóa hoàn toàn hydrocarbon và CO.

- Khảo sát các điều kiện phản ứng oxi hóa hoàn toàn n-hexan và

toluen trên xúc tác đã điều chế được và tìm hiểu vai trò của các thành

phần xúc tác đối với quá trình oxy hóa hoàn toàn.

- Nghiên cứu phủ xúc tác trên nền gốm monolith và chế tạo hệ thống

xử lý khí thải động cơ diesel.

- Đánh giá hiệu quả xử lý khí thải của hệ thống xử lý khí thải động

cơ diesel, trên đối tượng động cơ xe buýt D11446TI.

4. Những đóng góp mới của luận án

- Nghiên cứu một cách hệ thống các phương pháp nâng cao độ bền

nhiệt cho chất mang -Al2O3, bằng oxit kim loại La2O3 và SiO2.

- Chế tạo thành công hệ xúc tác nano trên cơ sở pha hoạt tính kim

loại quý và oxit kim loại trên chất mang CuO-Pt/CeO2/La2O3-SiO2/γ￾Al2O3, có hoạt tính cao (hiệu suất phản ứng trên 92%) ở nhiệt độ thấp

200oC, đối với phản ứng oxi hóa hoàn toàn hydrocacbon.

- Đã chế tạo thành công bộ xúc tác oxi hóa DOC bao gồm pha hoạt

tính là kim loại quý Pt và oxit kim loại CuO, phân tán trên chất mang

được làm bền nhiệt và tăng cường hoạt tính oxi hóa CeO2-

La2O3SiO2Al2O3, phủ trên gốm monolith, ứng dụng cho bộ xử lý khí

thải trong động cơ diesel.

5. Cấu trúc của luận án

Luận án gồm 120 trang gồm các phần sau: Tổng quan lý thuyết 36

trang; thực nghiệm và phương pháp nghiên cứu 15 trang; kết quả và

thảo luận 53 trang; kết luận 2 trang; điểm mới của luận án các 01 trang;

danh mục các công trình đã công bố 01 trang; tài liệu tham khảo gồm

10 trang (gồm 101 tài liệu); có 36 bảng, 46 hình vẽ và đồ thị.