Tổng hợp oxit hỗn hợp CeO2-Mn2O3 cấu trúc nano bằng phương pháp đốt cháy gel

91

TỔNG HỢP OXIT HỖN HỢP CeO2–Mn2O3 CẤU TRÚC NANO

BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐỐT CHÁY GEL

Lưu Minh Đại

1*

, Đào Ngọc Nhiệm

1

, Dương Thị Lịm

2

1Viện Khoa học Vật liệu, Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam

2Viện Địa lý, Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam

Đến Tòa soạn 14-7-2010

Abstract

The nanostructure mixed oxides powder CeO2–Mn2O3 has been synthesized by the combustion of gel from

Polyvinyl Alcohol (PVA) as polymer basic and metal nitrate at low temperature (350oC). Characterization of mixed

oxides powder CeO2–Mn2O3 was determined by X-ray Diffraction (XRD), Thermogravimetric and Differential Thermal

Analysis (TG-DTA), Scanning Electron Microscopy (SEM) and Brunaure Emmet Teller (BET). The gel combustion

method was a successful method with short time for synthesis, available raw materials and without special equipment.

The simple phase of mixed oxides powder CeO2–Mn2O3 was obtained from thermal treatment at 350oC for 2 hrs. The

optimum conditions of synthesis method: Molar ratio metal/PVA = 1:3, pH = 4, gel formation temperature at 80oC.

Sample synthesized under optimal conditions has nanostructure with large specific area (65.3 m2

/g).

1. MỞ ĐẦU

Xeri và mangan là 2 nguyên tố được sử dụng

rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khoa học, kỹ thuật từ

lâu, nhưng vật liệu chứa xeri, mangan được sử dụng

làm chất xúc tác được biết đến hơn cả. Đặc biệt,

trong vài năm trở lại đây, việc nghiên cứu, ứng dụng

vật liệu chứa xeri, mangan có kích thước nhỏ, diện

tích bề mặt lớn được nhiều nhà khoa học trong và

ngoài nước quan tâm [1-11]. Trong bài báo này,

công bố các kết quả nghiên cứu về tổng hợp oxit hỗn

hợp CeO2–Mn2O3 có cấu trúc nano bằng phương

pháp đốt cháy gel PVA ở nhiệt độ thấp (350oC) với

diện tích bề mặt riêng lớn (65,3 m2

/g).

2. THỰC NGHIỆM

2.1. Hoá chất và dụng cụ

Dung dịch Mn(NO3)2, Ce(NO3)4, polyvinyl ancol

(PVA), axit nitric HNO3, Hiđropeoxit H2O2 30%,

NaOH đều có độ sạch phân tích.

Cốc chịu nhiệt 100 ml, 200 ml, 500 ml, bình

định mức 25 ml, 100 ml, 250 ml, 500 ml, 1000 ml,

pipet, máy khuấy từ, con khuấy từ, máy đo hấp thụ

quang, lò nung, chén nung và tủ sấy.

2.2. Phương pháp nghiên cứu

Cho PVA vào cốc 100 ml, thêm một lượng nước

cất thích hợp và khuấy liên tục trên máy khuấy từ

cho đến khi tan hết PVA. Thêm một lượng dung

dịch muối kim loại Mn2+, Ce4+

với tỷ lệ mol

Mn2+/Ce4+ = 1/1 và tỷ lệ mol (Mn2++Ce4+)/PVA =

1/3, nhiệt độ tạo gel là 80oC. Dung dịch được khuấy

cho đến khi gel trong suốt (có màu vàng rơm) được

tạo thành. Gel được sấy ở 120oC. Sau khi xö lý nhiÖt

mẫu được đưa ®i ph©n tÝch nhiÖt, ph©n tÝch X-Ray

x¸c ®Þnh cÊu tróc, kÝch thưíc h¹t vµ h×nh th¸i häc.

Phân tích nhiệt trọng lượng và phân tích nhiệt vi

sai được tiến hành trên máy Setaram (Pháp).

Giản đồ nhiễu xạ tia X được ghi trên máy

Siemens D–5000 (CHLB Đức), bức xạ CuKα.

Chụp ảnh vi cấu trúc và hình thái học bằng kính

hiển vi điện tử quét (SEM) JEOL–530 (Nhật Bản).

Diên tích bề mặt được đo bằng phương pháp

BET (Bruauer–Emmet–Teller) trên máy SA–3100

của hãng Coulter (Mỹ).

3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1. Lựa chọn nhiệt độ nung

Mẫu được điều chế ở pH = 4, nhiệt độ tạo gel

80oC, tỷ lệ (Mn2++Ce4+)/PVA = 1/3. Dung dịch được

khuấy cho đến khi gel trong suốt (màu vàng rơm)

được tạo thành. Mẫu gel được đem phân tích TGA,

DTA trên máy Setaram (Pháp). Kết quả được đưa ra

ở hình 1.

Trên giản đồ cho thấy có 1 hiệu ứng giảm khối

lượng 62,03% ở vùng nhiệt độ < 200oC, sự giảm

khối lượng này được gán cho sự bay hơi nước, sự

phân hủy ion NO3

-

và sự phân hủy hidrocacbon

trong gel. Ở vùng nhiệt độ từ 200oC đến 300oC có

TẠP CHÍ HÓA HỌC T. 50(1) 91-95 THÁNG 2 NĂM 2012