Nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang WO3/Ag3VO4/r-GO ứng dụng xử lý kháng sinh trong môi trường nước

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN

ĐINH MỸ NGỌC TRÂM

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG

WO3/Ag3VO4/r-GO ỨNG DỤNG XỬ LÝ KHÁNG SINH

TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC

LUẬN VĂN THẠC SĨ HOÁ HỌC

Bình Định – Năm 2021

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN

ĐINH MỸ NGỌC TRÂM

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC

QUANG WO3/Ag3VO4/r-GO ỨNG DỤNG XỬ LÝ KHÁNG

SINH TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC

Chuyên ngành : Hóa vô

cơMã số 8440113

Người hướng dẫn: TS. TRẦN THỊ THU PHƯƠNG

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan công trình này là kết quả nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu, kết

quả được nêu trong luận văn là hoàn toàn trung thực và chưa được công bố trong bất

cứ một công trình nghiên cứu nào.

Tác giả luận văn

Đinh Mỹ Ngọc Trâm

LỜI CẢM ƠN

Em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc và gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến TS Trần

Thị Thu Phương và PGS.TS Nguyễn Thị Diệu Cẩm – người đã tận tình hướng dẫn,

giúp đỡ, quan tâm và tạo điều kiện cho em hoàn thành tốt luận văn này.

Em cũng xin bày tỏ lòng biết ơn chân thành đến Quý Thầy, Cô Khoa Khoa học Tự

nhiên và Khu thí nghiệm thực hành A6 – Trường Đại học Quy Nhơn đã giúp đỡ, tạo

điều kiện cho em thực hiện luận văn.

Em xin chân thành cảm ơn gia đình, bạn bè và tập thể lớp Cao học Hoá Vô Cơ

K22 đã luôn động viên, khích lệ tinh thần trong suốt quá trình học tập và nghiên cứu

khoa học.

Mặc dù đã rất cố gắng trong thời gian thực hiện luận văn nhưng vì còn hạn chế

về kiến thức cũng như thời gian, kinh nghiệm nghiên cứu nên không tránh khỏi

những thiếu sót. Em rất mong nhận được sự thông cảm và những ý kiến đóng góp

quý báu từ quý Thầy, Cô để luận văn được hoàn thiện hơn.

Em xin chân thành cảm ơn!

Tác giả luận văn

Đinh Mỹ Ngọc Trâm

MỤC LỤC

LỜI CAM ĐOAN

LỜI CẢM ƠN

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT

DANH MỤC BẢNG BIỂU

MỞ ĐẦU .............................................................................................................. 1

1. Lí do chọn đề tài............................................................................................ 1

2. Mục đích và nhiệm vụ của đề tài................................................................... 4

3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu................................................................. 5

4. Phương pháp nghiên cứu............................................................................... 5

5. Cấu trúc luận văn........................................................................................... 6

CHƯƠNG 1.TỔNG QUAN LÝ THUYẾT ....................................................... 7

1.1. GIỚI THIỆU CHUNG VỀ XÚC TÁC QUANG....................................... 7

1.1.1. Khái niệm xúc tác quang............................................................................. 7

1.1.2. Cơ chế xúc tác quang .................................................................................. 7

1.1.3 . Giới thiệu vật liệu xúc tác quang đã nghiên cứu...................................... 11

1.2. TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG WO3 .................... 14

1.2.1. Cấu trúc của WO3...................................................................................... 14

1.2.2. Hoạt tính xúc tác của vật liệu WO3 ........................................................... 15

1.3. GIỚI THIỆU VỀ SILVER VANADATE (Ag3VO4)................................... 16

1.3.1. Cấu tạo Ag3VO4 ........................................................................................ 16

1.3.2. Cơ chế xúc tác quang của Ag3VO4 ........................................................... 17

1.4. TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU R-GO.......................................................... 19

1.5. TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU VẬT LIỆU XÚC TÁC

QUANG WO3/Ag3VO4/rGO............................................................................... 25

1.6. GIỚI THIỆU VỀ CHẤT KHÁNG SINH AMOXICILLIN ........................ 32

1.7. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XỬ LÝ CHẤT KHÁNG SINH TRONG MÔI

TRƯỜNG NƯỚC ............................................................................................... 33

CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM......................................... 39

2.1. HÓA CHẤT, DỤNG CỤ VÀ THIẾT BỊ :............................................... 39

2.1.1. Hóa chất..................................................................................................... 39

2.1.2. Dụng cụ và thiết bị .................................................................................... 40

2.2. TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG ........................................ 40

2.2.1.Tổng hợp vật liệu WO3 .............................................................................. 40

2.2.2. Tổng hợp vật liệu Ag3VO4 ........................................................................ 41

2.2.3. Tổng hợp vật liệu r-GO............................................................................. 41

2.2.4. Tổng hợp vật liệu WO3/Ag3VO4 ............................................................... 43

2.2.5. Tổng hợp vật liệu WO3/Ag3VO4/r-GO ..................................................... 43

2.3. CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU .................................... 43

2.3.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD).......................................................... 43

2.3.2. Phương pháp phổ hồng ngoại (IR)............................................................ 45

2.3.3. Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) ................................................. 46

2.3.4. Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại-khả kiến (UV-Vis-DRS) 47

2.3.5. Phương pháp phổ quang phát quang (PL) ................................................ 49

2.3.6. Phương pháp phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX).................................... 52

2.3.7. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao (HRTEM)...... 53

2.4. KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG......................................... 54

2.4.1. Khảo sát thời gian đạt cân bằng hấp phụ .................................................. 54

2.4.2. Khảo sát hoạt tính xúc tác quang của các vật liệu .................................... 55

2.4.3. Phân tích định lượng amoxicillin.............................................................. 56

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN................................................... 58

3.1. ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU WO3 VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG

XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU............................................................................... 58

3.1.1. Đặc trưng vật liệu WO3 ............................................................................. 58

3.1.2. Khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu WO3.................................. 64

3.2. ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU COMPOSITE WO3/Ag3VO4 VÀ KHẢO SÁT

HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU ........................................ 66

3.2.1. Đặc trưng vật liệu composite WO3/Ag3VO4 ............................................. 66

3.2.2. Đặc trưng vật liệu composite WA-10 ....................................................... 72

3.2.3. Khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite WO3/Ag3VO4.. 76

3.3. ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU COMPOSITE WO3/Ag3VO4/r-GO VÀ HOẠT

TÍNH XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU .................................................... 78

3.3.1. Đặc trưng vật liệu composite WO3/Ag3VO4/r-GO ................................... 78

3.3.2. Khảo sát hoạt tính xúc tác quang của vật liệu composite WO3/Ag3VO4/r￾GO ....................................................................................................................... 82

3.4. KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC CHẤT DẬP TẮT GỐC TỰ DO

ĐẾN HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC PHÂN HỦY AMX CỦA WA/rGO .. 84

3.5. ĐÁNH GIÁ KHẢ NĂNG HOÀN NGUYÊN CỦA VẬT LIỆU WA/rGO 87

KẾT LUẬN........................................................................................................ 89

DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ......................... 90

TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................ 91

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT

CB : Conduction Band (vùng dẫn)

Eg : Band gap energy (năng lượng vùng cấm)

IR : Infrared spectroscopy (quang phổ hồng ngoại)

PL : Photoluminescence (phổ quang phát quang)

SEM

HRTEM

: Scanning Electron Microscopy (hiển vi điện tử quét)

: High-resolution trainsmission electron microscopy

(hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao)

AMX

EDX :

: Amoxicillin

: Energy-Dispersive X-ray spectroscopy (Phổ tán xạ

năng lượng tia X)

UV-Vis DRS : UV-Vis diffuse reflectance spectra (phổ phản xạ

khuếch tán tử ngoại - khả kiến)

VB : Valance Band (vùng hóa trị)

XRD : X-ray diffraction (nhiễu xạ tia X)

WA-x Vật liệu composite WO3/Ag3VO4 với x là tỉ lệ khối

lượng WO3/Ag3VO4 (x = 5%, 10%,15% và 20%)

GO Graphene oxide

rGO Graphene oxide dạng khử

GrO Graphite oxide

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Số hiệu

bảng

Tên bảng Trang

1.1 Thế khử chuẩn của một số tác nhân oxi hoá mạnh

1.2 Các pha dạng cấu trúc tinh thể và khoảng nhiệt độ tồn

tại của WO3

1.3 Tóm tắt các điều kiện phản ứng loại bỏ kháng sinh khỏi

nước bằng phương pháp AOPs

2.1. Danh mục hóa chất

2.2. Sự phụ thuộc của mật độ quang A vào nồng độ AMX

3.1 Giá trị năng lượng vùng cấm của các vật liệu Ag3VO4,

WO3 và WA-x

3.2. Thành phần nguyên tố W, V, Ag, O của mẫu WA-10

3.3 Giá trị dung lượng hấp phụ thay đổi theo thời gian của

vật liệu WO3

3.4 Sự thay đổi nồng độ AMX theo thời gian hấp phụ trên

các vật liệu composite WA-x