Tổng hợp và đặc trưng vật liệu cacbon có cấu trúc lớp bằng cách sử dụng khoáng sét di linh làm chất

Tổng hợp và đặc trưng vật liệu cacbon có cấu

trúc lớp bằng cách sử dụng khoáng sét Di Linh

làm chất tạo khung

Hà Tiến Dũng

Trường Đại học Khoa học Tự nhiên

Luận văn Thạc sĩ ngành: Hóa hữu cơ; Mã số: 60 44 27

Người hướng dẫn: TS. Nguyễn Tiến Thảo

Năm bảo vệ: 2012

Abstract: Tổng quan về sét; ứng dụng của sét biến tính làm vật liệu chế tạo cacbon

mao quản. Tiến hành thực nghiệm: Tổng hợp sét làm chất định trúc; Điều chế vật liệu

cacbon mao quản trật tự; Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu; Ứng dụng

vật liệu cacbon tổng hợp làm chất mang xúc tác oxi hóa stiren. Kết quả đạt được: Đã

xử lý và biến tính sét Di Linh làm chất tạo cấu trúc cho quá trình tổng hợp vật liệu

cacbon mao quản trật tự; Đã nghiên cứu đặc trưng của các mẫu sét biến tính bằng

CTAB và tìm được điều kiện thích hợp (nhiệt độ, dung môi, thời gian…) để điều chế

sét hữu cơ; Đã tổng hợp thành công 3 mẫu cacbon từ glucozơ bằng cách sử dụng

khoáng sét Di Linh làm chất tạo cấu trúc; Các mẫu cacbon thu được có diện tích bề

mặt riêng lớn (80-275 m2/g), cấu trúc lớp cacbon tùy thuộc vào bản chất và cấu tạo

của mẫu sét biến tính mà cho ra các mẫu cacbon có cấu trúc khác nhau; Đã tiến hành

tẩm 5% CoO/vật liệu cacbon và 5% CoO/than hoạt tính ở cùng điều kiện và ứng dụng

làm xúc tác oxi hóa stiren ở nhiệt độ thấp.

Keywords: Vật liệu cacbon; Khoáng sét; Sét hữu cơ; Hóa hữu cơ

Content

MỞ ĐẦU

Năm 1999, vật liệu mesoporous cacbon ra đời mang lại nhiều ứng dụng trong công

nghiệp và đời sống. Tuy nhiên, họ vật liệu mesoporous cacbon (CMK-n, n = 1-9) được điều

chế bằng từ hợp chất cơ nguyên tố tetraethyl orthosilicate (TEOS) và sucozơ, fructozơ,

mantozơ... Ưu điểm của phương pháp này là vật liệu CMK-n có độ tinh khiết cao, cấu trúc

mao quản đồng đều, có trật tự sắp xếp ngược so với hệ thống mao quản của chất tạo khung

meso silica. Tuy nhiên, để điều chế 1 gam CMK-n có cấu trúc mao quản phải cần đến 10-12

gam TEOS nên phương pháp tổng hợp này là không kinh tế. Do vậy đã có nhiều phương pháp

tổng hợp mới được đề xuất nhằm tìm kiếm phương pháp điều chế vật liệu cacbon có cấu trúc

mao quản xốp hiệu quả hơn [19,26, 28].

2

Việt Nam có trữ lượng khoáng sét lớn, và sét Việt Nam có nhiều tính chất quí như

lượng montmorollite cao, dễ biến tính. Do khoáng sét Việt Nam có trữ lượng lớn, giá thành

thấp nên được ứng dụng làm vật liệu hấp phụ xúc tác cho nhiều quá trình chuyển hóa hóa học

[24]. Tuy nhiên, việc nghiên cứu sử dụng khoáng sét làm chất định khung để điều chế các vật

liệu cacbon chưa được thực hiện nhiều. Do vậy nhóm nghiên cứu của chúng tôi đặt vấn đề

dùng khoáng sét biến tính Việt Nam làm chất tạo khung cho quá trình tổng hợp vật liệu

cacbon xốp. So sánh với các chất định trúc chế tạo vật liệu cacbon trước đây [30, 27, 28, 40],

sét có cấu trúc khác biệt như cấu trúc lớp, chứa các oxit kim loại dễ hòa tan (Mg, Al, Na…)

nên có thể dự đoán họ vật liệu cacbon điều chế có những tính chất mới (mao quản hẹp, tồn tại

cả hệ mao quản trung bình và vi mao quản…), bất thường (nanosheets, phiến nano sắp xếp

một cách có trật tự theo 2 chiều) [10-13]. Các mẫu vật liệu tổng hợp giầu nhóm oxi bề mặt có

thể ứng dụng làm chất hấp phụ, chất mang xúc tác cho các quá trình chuyển hóa hữu cơ, hóa

dầu [8, 12-20]. Do vậy, chúng tôi lựa chọn đề tài nghiên cứu “Tổng hợp và đặc trưng vật liệu

cacbon có cấu trúc lớp bằng cách sử dụng khoáng sét Di Linh làm chất tạo khung”.

CHƢƠNG 1 - TỔNG QUAN TÀI LIỆU

1.Tổng quan về sét

1.1. Sét tự nhiên

Khoáng sét được hình thành trong tự nhiên do sự phong hóa lâu đời đá mẹ như: felspart,

magma… Tuy nhiên, thành phần đá mẹ ban đầu và điều kiện khí hậu nơi phân hóa đã khiến

thành phần sét và cấu trúc sét có thể bị thay đổi. Ở những nơi khí hậu nắng nhiều, mưa ít, sét

được tạo thành thường là dạng bentonit chứa ion kiềm hay kiềm thổ [10]. Khoáng sét là hợp

chất thuộc họ aluminosilicat tồn tại trong tự nhiên dưới các mỏ. Nó có cấu trúc lớp bao gồm

lớp nhôm oxit và lớp silic oxit. Các lớp được liên kết với nhau qua cầu nguyên tử oxi. Tinh

thể khoáng sét của lớp silic được tạo bởi các lớp tứ diện oxi silic sắp xếp thành mạng lục giác,

liên kết với các mạng bát giác. Sét khi phân tán trong nước tạo huyền phù có kích thước rất

nhỏ, khoảng vài micromet. Sét ngậm nước thường rất mềm và dẻo.

Với những đặc tính quý nêu trên, sét - nguồn nguyên liệu rẻ tiền, phổ biến ở Việt Nam

đã được chú ý từ rất lâu. Việc sử dụng nguồn sét bentonit (SiO2-51,9%, Al2O3-15,6%, CaO và

MgO-4,05%, K2O và Na2O-4,05%, Fe2O3 -2,83%), đã được biến tính bằng CTAB nhằm năng