Tổng hợp nanocomposite Cu/Fe3O4 gắn trên cacbon xốp giàu cac oxylat ứng dụng làm vật liệu xúc tác quang hóa Fenton xử lý methylene blue :Luận văn thạc sĩ - Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học

BỘ CÔNG THƢƠNG

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRẦN THỊ HƯƠNG

TỔNG HỢP NANOCOMPOSITE Cu/Fe3O4 GẮN

TRÊN CACBON XỐP GIÀU CACBOXYLAT

ỨNG DỤNG LÀM VẬT LIỆU XÖC TÁC QUANG

HÓA FENTON XỬ LÝ METHYLENE BLUE

Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC

Mã chuyên ngành: 8520301

LUẬN VĂN THẠC SĨ

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH, NĂM 2022

Công trình đƣợc hoàn thành tại Trƣờng Đại học Công nghiệp TP. Hồ Chí Minh.

Ngƣời hƣớng dẫn khoa học: TS. Đoàn Văn Đạt

TS. Lê Văn Thuận

Luận văn thạc s đƣợc o vệ tại Hội đồng ch m o vệ Luận văn thạc s Trƣờng Đại

Học Công Nghiệp Thành Phố Hồ Chí Minh, ngày tháng năm 2022

Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc s gồm:

1. GS.TS. Lê Văn Tán - Chủ tịch Hội đồng

2. PGS.TS. Mai Đình Trị - Ph n iện 1

3. TS. Đỗ Chiếm Tài - Ph n iện 2

4. TS. Lộ Nhật Trƣờng - Ủy viên

5. TS. Cao Xuân Thắng - Thƣ ký

CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA/VIỆN

GS.TS. Lê Văn Tán PGS.TS. Nguyễn Văn Cường

NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ

Họ tên học viên: TRẦN THỊ HƢƠNG MSHV: 18000411

Ngày, tháng, năm sinh: 11/03/1992 Nơi sinh: Hà Nam

Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã chuyên ngành: 8520301

I. TÊN ĐỀ TÀI:

Tổng hợp nanocomposite Cu/Fe3O4 gắn trên cac on xốp giàu cac oxylat ứng dụng làm vật

liệu xúc tác quang hóa Fenton xử lý methylene lue

NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG:

 Tối ƣu quá trình tổng hợp để thu đƣợc vật liệu Cu/Fe3O4@CRC có kh năng xúc tác tốt

nh t;

 Xác định các đặc trƣng của Cu/Fe3O4@CRC ằng các phƣơng pháp phân tích hóa lý

hiện đại nhƣ XRD, FT–IR, EDX, SEM, TEM, BET, VSM;

 Đƣa ra điều kiện tối ƣu của quá trình quang hóa Fenton của Cu/Fe3O4@CRC đối với

phẩm màu nhuộm xanh methyelen (MB);

 Nghiên cứu cơ chế xúc tác của vật liệu;

 Đánh giá kh năng tái sử dụng của vật liệu.

II. NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 24/03/2020

III. NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 21/02/2022

IV. NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. Đoàn Văn Đạt

TS. Lê Văn Thuận

Tp. Hồ Chí Minh, ngày tháng năm 2022

NGƯỜI HƯỚNG DẪN 1 CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO

TS. Đoàn Văn Đạt

NGƯỜI HƯỚNG DẪN 2 TRƯỞNG KHOA/VIỆN….………

TS. Lê Văn Thuận

BỘ CÔNG THƢƠNG

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

CỘNG HÕA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM

Độc lập - Tự do - Hạnh phúc

BỘ CÔNG THƢƠNG

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

CỘNG HÕA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM

Độc lập - Tự do - Hạnh phúc

i

LỜI CẢM ƠN

Để hoàn thành quá trình nghiên cứu và hoàn thiện luận văn này, lời đầu tiên tôi xin

chân thành bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến thầy hƣớng dẫn TS. Đoàn Văn Đạt, khoa

Công nghệ Hóa học, trƣờng Đại học Công Nghiệp Thành phố Hồ Chí Minh và TS. Lê

Văn Thuận, trƣờng Đại học Duy Tân, đã hƣớng dẫn tận tình, truyền đạt những kiến

thức, kỹ năng cơ bản cũng nhƣ những kinh nghiệm quý báu và tạo mọi điều kiện thuận

lợi để tôi hoàn thành luận văn này.

Là một trong những thành viên, tôi xin gửi lời cám ơn 7 tác giả của bài báo

“Cu/Fe3O4@carboxylate-rich carbon composite: One-pot synthesis, characterization,

adsorption and photo-Fenton catalytic activities,” Materials Research Bulletin. Vol.

129, no. 2020, pp. 110913, 2020. (ISI, Q1, IF = 4.019)

Bên cạnh đó, tôi cũng vô cùng biết ơn đến sự dạy dỗ, động viên, hỗ trợ của PGS. TS.

Nguyễn Văn Cƣờng, cùng các thầy cô khoa Công nghệ Hóa học trƣờng Đại học Công

Nghiệp TP. Hồ Chí Minh đã tạo điều kiện về cơ sở vật chất trong quá trình thực

nghiệm của tôi.

Xin gửi lời cảm ơn tới Ban giám hiệu trƣờng Đại học Kinh tế Kỹ thuật Bình Dƣơng,

thầy Lê Minh Hiếu - Trƣởng Khoa Kỹ Thuật – Công Nghệ, các anh chị đồng nghiệp

đã tạo điều kiện và hỗ trợ cho tôi trong suốt thời gian tôi học tập, nghiên cứu.

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Quỹ Phát triển khoa học và công nghệ Quốc gia

(NAFOSTED) đề tài mã số 104.05-2019.03 đã tài trợ cho nghiên cứu này.

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn gia đình tôi đã luôn bên cạnh ủng hộ, khuyến khích

và là chỗ dựa vững chắc để tôi vƣợt qua khó khăn, vững niềm tin hoàn thành luận văn

này. Thành tựu này sẽ không thể có đƣợc nếu không có họ.

Tuy hoàn thành nhƣng trong bài luận, chắc hẳn không thể tránh khỏi những hạn chế và

thiếu sót. Tôi mong muốn sẽ nhận đƣợc nhiều đóng góp quý báu đến từ các quý thầy

cô, để đề tài đƣợc hoàn thiện và có ý nghĩa thiết thực áp dụng trong thực tiễn cuộc

sống.

Trân trọng.

ii

TP. Hồ Chí Minh, tháng 02 năm 2022

Học viên

Trần Thị Hƣơng

iii

TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ

Nanocomposite Cu/Fe3O4 gắn trên cacbon xốp giàu cacboxylat đƣợc tổng hợp thành

công và ứng dụng làm vật liệu xúc tác quang hóa Fenton xử lý methylene blue (MB).

Kết quả chỉ ra rằng Cu/Fe3O4@CRC thể hiện hoạt tính hấp phụ và xúc tác đối với MB

tốt nhất với tỷ lệ mol Fe/Cu lần lƣợt là 1:1 và 1:0.5. Hấp phụ của MB lên vật liệu

Cu/Fe3O4@CRC là quá trình tự phát, thu nhiệt và tuân theo các mô hình động học bậc

nhất và mô hình đẳng nhiệt Freundlich. Dung dịch hấp phụ cực đại là 240.27 mg g-1

ở

pH 7, thời gian tiếp xúc là 40 phút và nhiệt độ là 25 oC. Hiệu suất phân hủy quang -

Fenton đạt đƣợc 97.5% dƣới chiếu xạ ánh sáng nhìn thấy trong 40 phút ở điều kiện tối

ƣu với nồng độ MB là 40 mg L-1

, liều lƣợng chất xúc tác là 0.2 g L-1

, pH 6.0 và nồng

độ H2O2 là 4 mmol L-1

. Bên cạnh đó, Cu/Fe3O4@CRC còn duy trì hiệu suất phân hủy

cao và ổn định sau năm lần tái sử dụng.

iv

ABSTRACT

A novel Cu/Fe3O4 nanocomposite supported on carboxylate-rich carbon

(Cu/Fe3O4@CRC) was successfully synthesized and characterized. The prepared

composite was applied as an adsorbent and photo-Fenton-like catalyst for removal of

methylene blue (MB). The results indicate that Cu/Fe3O4@CRC exhibited the highest

adsorption and catalytic activities toward MB at the Fe/Cu molar ratio of 1:1 and 1:0.5,

respectively. The adsorption process was thermodynamically spontaneous,

endothermic, and followed well pseudo-first-order kinetic and the Freundlich isotherm

models. The maximum adsorption capacity was found to be 240.27 mg g-1

at pH 7, the

contact time of 40 min and temperature of 25 oC. The photo-Fenton degradation

efficiency achieved 97.5% under visible light irradiation for 40 min at optimal

conditions of MB concentration of 40 mg L-1

, catalyst dosage of 0.2 g L-1

, pH 6.0, and

H2O2 concentration of 4 mmol L-1

. Besides, Cu/Fe3O4@CRC displayed a high removal

efficiency and stability after five reaction cycles.

v

LỜI CAM ĐOAN

Tôi tên Trần Thị Hƣơng là học viên cao học chuyên ngành Kỹ thuật Hóa học, lớp

CHHO8A của trƣờng Đại học Công Nghiệp Thành phố Hồ Chí Minh.

Cam đoan rằng:

 Những kết quả nghiên cứu đƣợc trình bày trong luận văn là công trình của riêng

tác giả dƣới sự hƣớng dẫn của TS. Đoàn Văn Đạt, khoa Công nghệ Hóa học,

Trƣờng Đại học Công Nghiệp Thành phố Hồ Chí Minh và TS. Lê Văn Thuận,

Trƣờng Đại học Duy Tân.

 Những kết quả nghiên cứu của các tác giả khác và các số liệu đƣợc sử dụng trong

luận văn đều có trích dẫn đầy đủ.

Tôi xin chịu hoàn toàn trách nhiệm về nghiên cứu của mình.

TP. Hồ Chí Minh, tháng năm 2022

Học viên

Trần Thị Hƣơng

vi

MỤC LỤC

MỤC LỤC................................................................................................................. vi

DANH MỤC HÌNH ẢNH......................................................................................... ix

DANH MỤC BẢNG BIỂU........................................................................................ x

DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT.................................................................................... xi

MỞ ĐẦU 1

1. Đặt vấn đề............................................................................................................... 1

2. Mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu .......................................................................... 4

3. Đối tƣợng và phạm vi nghiên cứu .......................................................................... 4

3.1 Đối tƣợng nghiên cứu........................................................................................... 4

3.2 Phạm vi nghiên cứu .............................................................................................. 5

4. Cách tiếp cận và phƣơng pháp nghiên cứu............................................................. 5

5. Ý nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn của đề tài................................................... 5

5.1 Ý nghĩa khoa học.................................................................................................. 5

5.2 Ý nghĩa thực tiễn .................................................................................................. 5

CHƢƠNG 1 TỔNG QUAN ................................................................................. 7

1.1 Giới thiệu về vật liệu nanocomposite .............................................................. 7

1.1.1 Khái niệm về vật liệu nanocomposite ............................................................. 7

1.1.2 Vật liệu nanocomposite từ tính........................................................................ 7

1.1.3 Ứng dụng của vật liệu composite .................................................................... 7

1.2 Cơ sở lý thuyết của các quá trình Fenton và quang Fenton............................. 8

1.2.1 Lịch sử hình thành ........................................................................................... 8

1.2.2 Thuốc nhuộm MB............................................................................................ 8

1.2.3 Quá trình quang hóa Fenton ............................................................................ 9

1.2.4 Các quá trình Fenton...................................................................................... 11

1.2.5 Quá trình Fenton đồng thể ............................................................................. 12

1.2.6 Quá trình Fenton dị thể.................................................................................. 14

1.3 Các nghiên cứu và ứng dụng của quá trình Fenton tại Việt Nam ................. 16

1.4 Tổng quan tình hình nghiên cứu sử dụng nanocomposite Cu/Fe3O4 trong

quang xúc tác ................................................................................................. 17

1.5 Kết luận.......................................................................................................... 19